在全球能源结构加速转型的背景下,氢能因其高能量密度与零碳排放特性,被视为构建清洁能源体系的重要支柱。其中,氢燃料电池作为氢能高效利用的核心技术,依赖于阳极氢氧化反应(HOR)和阴极氧还原反应(ORR)的协同进行。然而,尽管非贵金属催化剂在碱性ORR中已展现出优异的反应活性,其在碱性条件下的HOR动力学却急剧下降,速率较酸性体系低两到三个数量级。这一“酸碱动力学差距”成为制约碱性交换膜燃料电池商业化发展的关键瓶颈。因此,如何从电子结构层面调控催化剂与反应中间体的相互作用,以实现HOR酸动力学差距的减小,成为当前电催化领域亟待突破的科学问题。
针对这一挑战,扬州大学苏立新博士等人基于d–p轨道杂化调控策略,通过引入p区元素Ga和Sn,构建出系列Pd基催化剂以调节反应中间体的吸附行为。研究表明,PdGa/C合金在酸性与碱性电解质中均表现出卓越的HOR活性,尤其在碱性条件下,其本征活性显著优于传统Pd/C催化剂,并成功实现了最小的酸碱动力学差距,应用于碱性交换膜燃料电池。机理研究发现,Ga的引入通过d–p轨道杂化优化了Pd的电子态分布,增强了OH物种与H2O物种的协同吸附与转化过程,从而有效促进HOR动力学。更重要的是,团队揭示了随着pH升高,HOR主导反应物种由H/H2O物种转变为OH/H2O物种的规律,为理解pH依赖的电催化行为提供了新的理论框架。该成果以题为“Narrowing the Kinetic Gap Between Alkaline and Acidic Hydrogen Oxidation Reactions Through Intermediate Behaviors Regulated on D-p Hybridized Pd-Based Catalysts”的论文发表在国际知名期刊Advanced Science上,本文第一作者为扬州大学青年教师苏立新博士。

文章信息:Lixin Su, Hao Wu, Shengnan Zhou, Runjie Qian, Chenxi Cui, Shaokun Zhang, Liqing Wu, Wenting Li, and Huan Pang*, Narrowing the Kinetic Gap Between Alkaline and Acidic Hydrogen Oxidation Reactions Through Intermediate Behaviors Regulated on D-p Hybridized Pd-Based Catalysts, Adv. Sci. (2025): e13616.
文章链接: 10.1002/advs.202513616