水系锌碘电池因其低成本、安全性高和环境友好性而备受关注。然而，碘正极的穿梭效应导致活性物质不可逆损失和自放电，限制了其实际应用。近日，扬州大学庞欢教授课题组通过在金属-有机框架（MOFs）衍生的氮磷共掺杂碳基质（Co−N−PC）上锚定Co–N₃P₁位点，开发了一种非对称钴单原子催化剂。通过磷掺杂对钴中心进行配位调控，打破了传统Co–N₄结构的对称性，增强了电荷重新分布并降低了碘解离能垒，这一点通过密度泛函理论计算得到证实。系统优化表明，适度的Co和P掺杂可在活性位点和电子电导率之间取得平衡，实现了对多碘化物的强化学吸附并保持结构稳定性。原位拉曼和紫外-可见光谱证实了碘物种的有效限域和可逆碘转化。优化后的C3/I₂正极表现出卓越的循环性能，在5 A g⁻¹下循环50,000次后仍保持100.6 mA h g⁻¹的比容量。此外，该研究还展示了其在柔性软包电池和3D打印/丝网印刷微型电池中的实际应用潜力，表明其具备可扩展储能的应用前景。该工作提出了一种杂原子调控策略，用于设计转化型电池中的高效催化载体。其成果以题为“Heteroatom-Modulated Asymmetric Cobalt Single-Atom Catalysts on MOF-Derived Carbon Enabling Durable Zinc-Iodine Batteries”在国际知名期刊Advanced Materials上发表，论文第一作者为郭笑天，通讯单位为扬州大学化学化工学院。

文章信息：

Xiaotian Guo, Hengyue Xu, Ziming Qiu, Qian Li, Nana Li, Zhangbin Yang, Wenting Li, Yue Lian, Qing Li, Yanwei Sui, Mohsen Shakouri, Hsiao-Chien Chen, Yizhou Zhang*, and Huan Pang*, Heteroatom-Modulated Asymmetric Cobalt Single-Atom Catalysts on MOF-Derived Carbon Enabling Durable Zinc-Iodine Batteries, Adv. Mater., 2025, e14035. DOI:10.1002/adma.202514035. (IF=26.8)

论文链接: https://doi.org/10.1002/adma.202514035.