精确调控金属有机框架（MOFs）配体的类型、取代基位置及电子性质，可调节局部电子结构和电荷分布，已成为优化其电化学性能的有效策略。分子层面的调控不仅优化金属中心电子环境，显著影响离子扩散和电荷传输。然而，尽管配体功能化在MOFs设计中展现出巨大潜力，如何将其高效应用于水系锌离子电池以发挥MOFs的储能性能，仍面临诸多挑战。

近日，庞欢教授团队采用配体工程策略合成了一系列钒基金属有机框架材料（X-MIL-47），通过在配体上引入极性取代基，利用其诱导效应与共轭效应调节 MOF的电子结构，进而改变金属中心的电子密度，从而促进Zn²⁺的插入/脱出动力学优化。利用 X-射线吸收精细结构光谱分析了X-MIL-47 的配位环境，并通过原位/非原位光谱技术深入研究了Zn²⁺的存储机制。实验结果与DFT计算结果一致，表明极性取代基的引入会诱导MOF材料内部电荷重新分布，从而增强氧化还原反应的可逆性。此外，基于正交展开法和实验数据，建立了一个机器学习模型，用于预测不同条件下电极材料的性能，为功能性MOF在储能应用中的设计提供了新思路。该成果以“Regulating Electron Transfer in Vanadium-Based Metal-Organic Frameworks via the synergy of Linker Engineering and Machine Learning for Efficient and Reversible Aqueous Zinc Ion Batteries”为题发表在高水平期刊Advanced Materials上，论文第一作者为博士研究生张燕飞。

文章信息：Yanfei Zhang, Qian Li, Wanchang Feng, Shengjie Gao, Haotian Yue, Yichun Su, Huijie Zhou, Jianfei Huang, Lingfei Han, Mohsen Shakouri, Yonggang Wang, and Huan Pang*, Regulating Electron Transfer in Vanadium-Based Metal-Organic Frameworks via the synergy of Linker Engineering and Machine Learning for Efficient and Reversible Aqueous Zinc Ion Batteries, Adv. Mater. 2025, 2507609.

文章链接：https://doi.org/10.1002/adma.202507609