与块状材料相比,金属纳米颗粒 (MNP) 具有更高的原子利用率、可接近的催化位点、独特的表面/界面原子构型和电子特性,这为高性能催化剂的开发开辟了广阔的途径。然而,由于表面能的显著增加,小尺寸 MNP 的热力学不稳定性可能导致在操作条件下严重聚集和 Ostwald 成熟,最终导致性能和可回收性的损失。此外,为了获得分散良好的MNPs并防止其团聚,常规的溶剂热合成方法通常涉及使用各种有机封端剂,如油胺、聚乙烯吡咯烷酮等。尽管通过这些方法制备的 MNP 具有均匀的大小和规则的形态,并且已经进行了深入研究,但由于有机封端剂阻断了活性位点,催化性能的损失仍然是一个重要的问题。此外,通过后处理去除封端剂通常很困难,并可能导致 MNP 团聚。因此,开发简便高效的小尺寸、均匀分散和表面清洁的 MNP 合成方法对催化领域具有重要意义。
近日,扬州大学庞欢团队的皮业灿副教授报道了将各种 MNPs 加入二维共轭 MOF 超薄纳米片(Cu-TCPP UNS)基质的一般合成方法,这种方法不仅能防止 MNPs 团聚并限制其生长,还有利于活性位点的暴露和电子的传输。具体而言,所获得的 PtCu@Cu-TCPP UNS 在甲醇氧化反应(MOR)中的质量活性比商用 Pt/C 催化剂高出近两倍。机理研究表明,MNPs 与 Cu-TCPP 之间的强相互作用促进了 CO 中间体的氧化。此外,PtCu@Cu-TCPP UNSs 可用作双功能电催化剂,将甲醇氧化反应与氢析出反应结合起来,实现高效制氢。
该成果发表在Nano Letters上。论文的通讯作者为庞欢教授,通讯单位为扬州大学化学化工学院,第一作者为皮业灿副教授。

文章信息:Yecan Pi,Ziming Qiu,Yu Fan,Qixin Mao,Guangxun Zhang,Xuemei Wang,Hao-Hsiang Chang,Hsiang-Jung Chen,Tsung-Yi Chen,Han-Yi Chen,Songtao Zhang,Mohsen Shakouri,Huan Pang*. Immobilization of Metal Nanoparticles to an Ultrathin Two-Dimensional Conjugated Metal–Organic Framework for Synergistic Electrocatalysis, Nano Lett. 2024.
原文链接:https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c04014