在过去的几年中，多金属合金电催化剂已经取得了重大进展，然而，使用传统的湿化学方法合成这一系列纳米复合材料一直是一个长期存在的挑战。首先，由于两种或多种不同金属的热力学和动力学特性不同，要同时控制它们的成核和生长并不容易，这很容易导致产物的不均匀性。其次，在制备分散NPs时，引入有机保护剂是必要的，这会限制活性点的暴露，从而降低催化性能。此外，金属前体（尤其是贵金属）的低利用率、繁琐的负载过程和大规模生产的难度也极大地阻碍了多金属合金NPs的实际应用。从这个意义上说，开发一种高效、通用和低成本的方法来规模化合成具有定制成分的多金属合金NPs，对开发先进的电催化剂具有重要意义。

近日，扬州大学庞欢团队的皮业灿博士报道了一种高效且通用的二维 MOF 辅助 PDA 合成路线，并成功制备了一系列负载在 PNC NS 上的高度分散的二元、三元甚至高熵合金 NP。所得纳米颗粒具有均匀性和小尺寸，并且其组分可以方便地进行调整。在 HOR 和水分解催化中，合成的 Co_0.2Ru_0.7Pt_0.1/PNC NSs 表现出优异的活性、稳定性和抗 CO 中毒能力，可与商用Pt/C 催化剂相媲美。在 0.1 M KOH 电解液中， Co_0.2Ru_0.7Pt_0.1/PNC NSs 在 0.05 V vs. RHE下的HOR 质量活性高达 1.84 A mg^-1，约为商用 Pt/C 的 11.5 倍。DFT 计算表明，组分诱导的相变优化了三元合金对反应中间体的吸附，从而提高了其催化性能。这项工作提供了一种有前景的合成方法，为构建用于各种应用的高性能多金属纳米材料奠定了基础。

该成果发表在高水平期刊Angewandte Chemie International Edition上。第一作者是博士研究生邱紫铭同学。

文章信息：Ziming Qiu, Yong Li, Yidan Gao, Zhenyang Meng, Yangyang Sun, Yang Bai, Nian-Tzu Suen, Hsiao-Chien Chen, Yecan Pi* and Huan Pang*. 2D MOF-assisted Pyrolysis-displacement-alloying Synthesis of High-entropy Alloy Nanoparticles Library for Efficient Electrocatalytic Hydrogen Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202306881.

DOI: 10.1002/anie.202306881

原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202306881