氮元素化学对人类生产生活具有重要意义。例如，氨作为世界上最基础和最重要的化学品之一，在氮肥生产、化工合成、储能制冷等领域扮演重要角色。目前，氨的合成主要依赖于能耗巨大的Haber-Bosch工艺，对全球能源供应和碳减排等可持续发展带来巨大挑战。而电催化硝酸盐还原（NO₃RR）制氨，不仅可以缓解水体严峻硝酸根污染问题，也为合成氨提供一种绿色路径。然而，NO₃RR制氨是多电子质子耦合过程，其面临由于各步反应动力学不匹配和析氢副反应竞争导致的低氨产率和选择性问题，亟需开发高效NO₃RR合成氨技术、材料。

受脉冲电化学技术在二氧化碳电还原等领域的重要作用启发，扬州大学王超老师与南京大学高冠道教授合作，研究团队以Cu基串联催化剂为模型，提出了电脉冲驱动铜基催化剂过氧化与自修复策略，实现了稳定、高活性的Cu/Cu₂O异质界面，打破NO₃⁻-to-NO₂⁻限速步；并将Ni原位转化成Ni/Ni(OH)₂界面以调控氢物种吸附，促进中间产物转化，平衡了硝酸根初级还原与产氨的反应动力学，实现了高效硝酸盐还原制氨，也为原位电化学调控催化剂精细结构提供了新思路。

该工作以“Electrical Pulse-Driven Periodic Self-Repair of Cu-Ni Tandem Catalyst for Efficient Ammonia Synthesis from Nitrate”为题近期发表在Angew. Chem. Int. Ed.期刊上，并被选为“Hot Paper”。论文第一作者为南京大学环境学院卜永广博士生，通讯作者为南京大学高冠道教授和扬州大学王超博士。

基于铜基催化剂脉冲电化学法硝酸根还原制氨示意图。

作者信息：Yongguang Bu, Chao Wang*, Wenkai Zhang, Xiaohan Yang, Jie Ding and Guandao Gao*

原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202217337