
MOFs光催化剂因具有有趣的结构、良好的稳定性、理想的耐用性和可调的功能性等特点受到了广泛关注。MOFs材料一般可以光催化还原CO2生成C1产物如CO、HCOOH、CH4等。郭帆博士设计了一系列MOFs纳米材料的合成策略,并开展了光催化还原CO2为C1产物的活性、选择性与其晶面/尺寸依赖关系的研究(ACS Catal. 2022, 12, 9486-9493; Chem. Sci. 2019, 10, 4834-4838; ACS Catal. 2019, 9, 8464-8470)。
乙烯(C2H4)是一种高价值的多烃产品,用于生产各种塑料和化妆品。人们此前已经进行了大量的尝试,然而光催化CO2还原体系中多电子转移效率低且加氢竞争步骤动力学缓慢,导致极少生成C2产物。
扬州大学郭帆博士与南京大学孙为银教授合作工作实现了光催化还原CO2为C2的转换。本工作利用温和、简便的油浴法制备了N,S原子共掺杂的铁基MOF材料,并在模拟可见光还原CO2的测试里发现其产物中具有很高产率的C2H4,这在光催化还原CO2的报道中是罕见的。结合同步辐射和原位红外等技术揭示了这种N,S共掺杂MOF光催化剂中Fe−N催化位点和S缺陷的协同作用可以加速光生载流子的迁移,产生较高的电子密度,这有助于C2H4的C−C偶联中间体的形成。此工作为在光催化体系中实现CO2还原生成C2产物提供了一种有前景的途径。
本工作的第一/通讯作者为郭帆博士,第二作者为其硕士研究生李瑞霞,共同通讯作者为南京大学孙为银教授。感谢我院于洪鉴博士、劳伦斯伯克利国家实验室Jeffrey J. Urban教授、杨思卓博士等专家老师对本工作的大力支持。
作者信息:Fan Guo,* Rui-Xia Li, Sizhuo Yang, Xiao-Yu Zhang, Hongjian Yu, Jeffrey J. Urban, and Wei-Yin Sun*
文章信息:Designing Heteroatom-Codoped Iron Metal–Organic Framework for Promotional Photoreduction of Carbon Dioxide to Ethylene. Angew. Chem. Int. Ed. 2023, DOI: 10.1002/anie.202216232. (IF = 16.823)
文章链接:https://doi.org/10.1002/anie.202216232