目前，开发高能量密度的先进电能存储设备已成为研究热点。锂硫（Li-S）电池因其高理论比容量（1675 mA h g^-1）和能量密度（2600 W h kg^-1）而被视为满足未来需求的最有前途的替代品之一。更重要的是，与传统的锂离子电池相比，地壳中极其丰富的硫储量使得Li-S电池更具低成本效益，从而极大地满足了清洁和可再生能源发展的需求。尽管如此，高性能Li-S电池的发展仍然受到低电导率、体积膨胀以及穿梭效应等问题的限制。为了解决这些问题，庞欢教授团队设计了一系列锰基多金属有机框架MIL-100纳米八面体（Advanced Materials, 2021, 33, 2105163），揭示了含Mn、Ni结点的双金属MIL-100的本征特性以及在Li-S电池中的应用潜力。另外，以铝基金属有机框架（MIL-96）作为硫载体为研究对象（Advanced Materials, 2022, 34, 2107836），分析了不同形貌（不同晶面暴露程度）与不同尺寸在吸附多硫化锂方面的特点。

迄今为止，以最初的高熵合金和随后的高熵氧化物为代表的大量高熵材料已被应用于电化学储能和催化等领域。然而，纳米高熵普鲁士蓝类似物（PBA）材料尚未引起Li-S电池材料领域研究者们的关注。事实上，PBA作为Li-S电池的载体材料具有以下优点：首先，PBA中的金属离子可作为路易斯酸位点，与带负电的多硫化物阴离子具有良好的亲和力，从而防止多硫化锂的穿梭。其次，开放的框架结构可以通过孔限制效应来固定多硫化锂，并且缓解电池循环过程中的体积变化。第三，由于结构稳定，PBA的几何形状在离子插入过程中几乎没有变化，这进一步缓解了容量衰减的问题。第四，这些化合物是通过使用水作为溶剂的简便且廉价的共沉淀法构建的。最后，PBA是高度可调的，可以形成高熵材料，为实现优异的Li-S电池正极材料提供了更多可能。基于此思想，构建高熵PBA是实现高性能Li-S电池的有效策略，有望为构建具有强吸附、高导电性和快速的动力学多功能硫载体提供新的方向。

扬州大学庞欢教授在《Angewandte Chemie International Edition》期刊上发表了题为“High-Entropy Prussian Blue Analogues and Their Oxide Family as Sulfur Hosts for Lithium-Sulfur Batteries”的文章（Angew. Chem. Int. Ed.，DOI: 10.1002/anie.202209350）。本工作通过一种简单的共沉淀方法系统地合成了一个从二元到高熵的PBA库。通过X射线吸收精细结构光谱探索PBA中的配位环境，与元素mapping共同证实了所有金属的成功引入。电化学测试表明：高熵PBA可作为多硫化物吸附剂抑制“穿梭效应”，并可作为催化剂促进多硫化物转化，从而提高其Li-S电池性能。此外，通过使用PBA作为前驱体，可以制备出从二元到六元的各种纳米立方金属氧化物。我们相信，从该工作设计的共沉淀法和高温热解法中获得的各种新材料可以促进PBA体系材料和硫载体研究的进一步发展。

第一作者是博士研究生杜梦同学。

图1：PBA的合成示意图以及形貌表征。基于五种金属阳离子（Mn²⁺、Co²⁺、Ni²⁺、Cu²⁺ 和 Zn²⁺）和 K₃[Fe(CN)₆]，通过简便的共沉淀法成功合成了16种具有均匀立方或球状形貌的二元到高熵的PBA。

作者团队：Meng Du, Pengbiao Geng, Chenxu Pei, Xinyuan Jiang, Yuying Shan, Wenhui Hu, Lubin Ni, and Huan Pang*

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202209350